Selepas bakatnya dalam bidang muzik dicungkil menerusi rancangan Bintang Adubakat Radio Televisyen Singapura (RTS) pada 1968; beliau menandatangi kontrak rakaman bersama EMI dalam melancarkan album piring hitam pertama, Seri Dewi Malam pada 1970,[2] diikuti oleh Kekasih Pujaan, juga dikeluarkan pada tahun yang sama. Beliau kemudian melancarkan tiga lagi album piring hitam pada 1972, iaitu: Perasaanku, Pahit Manis dan Jangan Tinggalkan Daku. Pada tahun 1973, Sharifah Aini muncul dengan album duet bersama M. Sani yang mengandungi 4 lagu dengan dua daripadanya ("Jangan Adik Angan Angan" dan "Mengapakah Riang Ria") ialah lagu asal nyanyian P. Ramlee dan Normadiah. Juga pada tahun yang sama, beliau bersama-sama dengan ramai penyanyi termasuk Kartina Dahari, Sanisah Huri dan Sarena Hashim menyumbangkan suara dalam album kompilasi Aslirama yang mana beliau menyumbangkan suaranya untuk 2 lagu, "Patah Hati" dan "Halimun Malam". Semasa tempoh ini, beliau muncul dengan tiga lagi album piring hitam, Sharifah Aini, Dia Terlupa dan Kenanglah Daku serta satu sebuah album kompilasi Raya, Selamat Hari Raya Aidilfitri yang mana beliau menyanyikan lagu "Hari Yang Mulia".
Pada tahun 1974, beliau merakamkan album duet kedua dan terakhir bersama M. Sani, Sedangkan Lidah Lagi Tergigit. Serupa dengan album duet pertama mereka, album ini turut memuatkan 2 lagu nyanyian asal P. Ramlee dan Normadiah. M. Sani meninggalkan EMI untuk menyertai syarikat rakaman lain, manakala Sharifah Aini kekal menyerlah sebagai artis rakaman EMI sepanjang kerjayanya. Setahun kemudian, beliau merakamkan runut bunyi untuk filem Permintaan Terakhir arahan Jamil Sulong terbitan Merdeka Film Productions yang mana beliau menulis lirik untuk 3 daripada 5 lagu ciptaan Ahmad Nawab. Lagu "Kepulangan Ayah" digunakan sebagai runut bunyi filem Rahsia Hatiku (1975) arahan Nas Achnas. Ia kemudian dirakamkan semula dan dimuatkan dalam EP Manis Manis dan kemudian versi rakaman semula ini sekali lagi dimuatkan dalam LP Irama Cintaku. Sharifah Aini merakamkan runut bunyi untuk filem arahan M. Amin yang paling berjaya, Hapuslah Air Matamu (1976) bersama penyanyi Indonesia, Broery Marantika; album runut bunyi filem ini dikeluarkan serentak dengan tayangan perdana filem ini, menjadi kejayaan komersial dan diiktiraf sebagai album runut bunyi terbaik dalam sejarah perfileman Melayu. "Seiring dan Sejalan", lagu duet Sharifah dan Broery dikeluarkan sebagai single utama.[3]
Susulan kejayaan album bahasa Melayu, Sharifah Aini merakamkan album bahasa Inggeris pertama, Forever and Ever (1977). Percubaan sulung beliau mempersembahkan lagu berbahasa Inggeris berjaya membuahkan hasil apabila album ini berjaya mencapai penjualan melebihi 25,000 unit. Malah sambutan album beliau mengatasi jualan album Inggeris penyanyi-penyanyi tempatan lain.[4] Kemudian, album studio pertamanya, Inilah Laguku telah dikeluarkan dalam bentuk trilogi. Menerusi trilogi ketiga album ini, terdapat sebuah lagu istimewa yang liriknya ditulis oleh Sharifah Aini sendiri "Rinthan Hati Perjuang Seni" yang menceritakan tentang perjalanan seninya.[5][6][7] Juga pada tahun 1977, beliau bersama barisan artis dari 4 negara Asia Tenggara menyumbangkan suara mereka untuk album kompilasi Asianeka II terbitan Radio Televisyen Malaysia (RTM) yang mana beliau merakamkan lagu bertajuk "Sabar Menanti". Pada tahun 1979, beliau merakamkan album Lela Manja bersama pemain biola, Hamzah Dolmat dengan Alfonso Soliano berkhidmat sebagai penerbit.[8]
Pada tahun 1980, beliau meraikan 10 tahun bersama EMI Music Malaysia dengan pelancaran sebuah album kompilasi khas bertajuk Koleksi 10 Tahun Lagu-Lagu Pujaan Sharifah Aini. Album ini menghimpunkan lagu-lagu popular beliau disamping 3 lagu baru termasuk sebuah puisi berlagu tulisan sasterawan A. Samad Said yang menceritakan kisah-duka, pahit-manis dan senyum-tangis Sharifah Aini sebagai anak seni.[9] Beliau kemudian merakamkan beberapa lagi album dalam tahun 1980-an, antaranya ialah Just For You (1980), Rasa Sayang (1981), Suara Kedamaian (1983),[10]Kau Yang Bernama (1986) dan Kasih (1987). Beberapa lagi album beliau juga dikeluarkan sepanjang dekad 1990-an, antaranya ialah siri album Kenangan Manis (1991 dan 1992), Sharifah Aini (1994) dan Selamanya (1996). Sharifah Aini melancarkan sebuah album secara langsung bertajuk Seraut Wajah, Semerdu Suara yang dirakamkan secara langsung sempena konsert Tribute to Sharifah Aini Bersama Orkestra Kuala Lumpur yang diadadkan dari 17 sehingga 19 November 1995.[11][12]Yayadan (1998), sebuah album pop nasyid mengandungi lagu-lagu yang sarat dengan mesej ketuhanan, kemanusian dan nasihat.[13][14][15]
Menjelang Era Alaf Baru, Sharifah Aini terus menyerlah dalam kerjaya muziknya dengan pelancaran beberapa album berikut, antaranya termasuk Seribu Mawar (2000) dengan majlis pelancarannya diadakan di kapal perrsiaran mewah, SuperStar Virgo, di perairan Selat Melaka.[16][17] Album penerbitan khas ini memuatkan CD-Rom sejarah penglibatan beliau dalam bidang seni dan keluaran album ini menjadikan beliau sebagai artis Malaysia pertama yang melancarkan Enhanced CD; diikuti oleh Syahdu (2003) yang mana beliau turut berkhidmat sebagai penerbit eksekutif.[18][19]
